超导体（S）和铁磁体（F）之间的界面是凝聚态物理研究者们关心的问题之一，两者界面耦合产生了许多有趣的物理现象，例如（反）磁近邻效应、自旋三重态及马约拉纳费米子等。S/F界面的磁近邻效应是由界面两侧的电子自旋之间的交换相互作用，导致抑制磁序或出现非传统超导电性。当磁性材料靠近超导体时，磁场进入超导体内仅几纳米的区域，并破坏了库珀对，导致界面的超导行为发生空间变化，从而显著影响两侧材料的宏观物理特性。当前，超导自旋电子学已逐渐成为一个新兴的研究领域，对实现无耗散自旋逻辑和存储技术方面起着至关重要的作用。

　　到目前为止，S/F 界面磁邻近效应的基本机制在不同的材料体系中仍存在争议。早期在金属合金构成的 S/F 异质结中观测到超导转变温度随着铁磁层厚度变化而振荡的现象，表明了该系统中由于强交换场导致超导配对波可能存在特殊的传输方式。随着先进薄膜制备技术的发展，研究者们逐步开始研究单晶氧化物S/F异质界面，例如高温超导体（YBa₂Cu₃O₇）/自旋极化半金属铁磁体（La_1-xCa_xMnO₃）界面。研究表明该界面磁矩减小且界面两侧过渡金属离子的自旋反平行，受到磁性层的电子态、S 层厚度、非均匀的域结构等因素影响。在 S/F 异质结中观察到的超导转变温度抑制、转变宽度增加和自旋阀特性均表明这类特殊的界面在发展超导自旋电子学器件方面大有裨益。

　　在本研究中，研究团队利用射频氮原子源辅助的脉冲激光沉积技术在蓝宝石衬底上制备了Fe₃N/VN异质结，并对其结构进行系统地表征（图1）。X射线衍射曲线表明Fe₃N和VN薄膜均沿<111>晶相生长，且具有很好的结晶质量。高分辩扫描透射电镜结果表明蓝宝石衬底与异质结、异质结之间的界面具有原子级平整度、原子有序排列和低化学混杂。研究团队利用低温下电学和磁学表征了Fe₃N/VN异质结的电阻和磁矩随温度与磁场的变化关系。受到铁磁性Fe₃N的影响，Fe₃N/VN异质结的超导转变温度下降了约1.5 K，Ginzburg-Landau相干长度和平均自由程均增加了约20%。有趣的是，在低场和超导转变温度以下（即VN处于超导态时），Fe₃N/VN异质结的饱和磁矩、矫顽场和超导临界场均增加，表明VN界面层可能存在Fe₃N近邻效应引入的净磁矩。

　　研究团队进一步利用中国散裂中子源的中子谱仪测量了Fe₃N/VN异质结的极化中子反射谱（图2）。研究结果表明，在VN薄膜中临近界面的约5纳米区域存在约60.3 ± 2.4 kA/m的净磁矩，且该磁矩方向与铁磁薄膜中的磁矩方向排列一致。研究团队通过变温和变磁场的极化中子反射谱确认了只有当VN处于超导态时，VN的界面才具有净磁矩。这一反常的界面磁性特征与过去在YBa₂Cu₃O₇/La_1-xCa_xMnO₃氧化物界面和合金界面的自旋排列反平行的规律截然不同。通过第一性原理计算，结果表明Fe₃N/VN界面具有d轨道重构和界面电荷转移现象，过渡金属离子之间的自旋满足Heisenberg直接交换耦合，其耦合常数J约为4.28 meV。以上的研究结果不仅观测到全氮化物超导/铁磁异质界面独特的磁近邻效应，而且对于构建超导自旋电子学器件中的三重超电流自旋阀和“π”约瑟夫逊结等关键元件具有一定的积极推动作用。

　　本研究的相关内容近期以“Syntropic spin alignment at the interface between ferromagnetic and superconducting nitrides”为题发表在National Science Review上。

　　本研究成果的第一作者为 的博士生后金桥。 的郭尔佳研究员和金奎娟院士为文章的共同通讯作者。本工作得到了 的张庆华副研究员、朱涛研究员、蒋坤特聘研究员、程智刚特聘研究员、高能物理研究所王嘉鸥研究员、清华大学谷林教授、南方科技大学王善民教授和浙江大学杨洪新教授在同步辐射光吸收谱、极化中子反射谱以及理论计算方面的大力支持。

　　该工作得到了科技部重点研发计划“量子调控与量子信息”专项（2020YFA0309100和2019YFA0308500）、国家自然科学基金委区域创新联合基金和原创探索计划项目、 稳定支持青年团队和特别研究助理项目、中国博士后基金委员会等经费的支持。

　　相关工作链接： https://doi.org/10.1093/nsr/nwae107 

图1. Fe₃N/VN界面的X射线衍射曲线和高分辨透射电镜表征结果。

图2. 极化中子反射技术测量Fe₃N/VN界面的磁性分布。